近日，香港城市大学徐吉健团队联合厦门大学胡春团队，于Science Bulletin发表题为“Electrolyte-enabled reversible ICl intercalation in graphite as transition metal-free cathodes”的文章，博士生阮兆恒、张昊为该文共同第一作者。
文章巧妙地设计了一种新型电解液，成功“解锁”了低成本、高容量的卤素基正极材料，并解决了卤素基正极动力学迟缓与界面不稳定的难题，让未来的锂离子电池有望摆脱对过渡金属的依赖。
研究亮点
化“固”为“液”：将传统迟缓的固-固反应转变为快速的液-液反应，大幅提升电池动力学性能。
界面“双保险”：引入双盐添加剂策略，同时为电池的正负两极穿上“防护服”，界面更稳定。
性能提升：新体系下，碘化锂-氯化锂/石墨层间化合物作正极材料不仅提供超过200mAh/g的比容量，还兼具优异的倍率性能和长循环寿命。
研究背景
当下，锂离子电池虽已无处不在，但其正极材料离不开钴、镍等较为昂贵的过渡金属，这部分成本甚至占据了电池总成本的一半。更令人担忧的是，这些过渡金属资源有限、分布不均，且比容量已接近理论值，难以满足未来电动汽车和大规模储能的需求。因此，开发无过渡金属正极对于构建下一代可持续且高能量密度的锂离子电池具有重要意义。
卤素基正极，如氯化锂、碘化锂等，则提供了一种非常具有潜力的替代性方案。由于其多电子反应，卤素基正极具备较高的理论比容量。且卤素在自然界中储量丰富，相比传统的过渡金属正极，能够大幅度降低锂电池的成本。然而，卤素基正极在实际应用中一直饱受“穿梭效应”和严重副反应的困扰，导致电池循环寿命极短。此前相分离电解液体系提高稳定性的同时牺牲了反应动力学性能，导致电池倍率性能较差。
成果简介
针对上述挑战，研究团队提出了一种协同电解液设计策略，成功实现了碘化锂-氯化锂/石墨正极中高度可逆的储锂过程。
第一招：巧用溶剂，打通反应“快车道”：团队发现N,N-二甲基乙酰胺具有较高的DN值，对氯化锂有着极佳的溶解能力。这一特性将原本发生在LiI固体和LiCl固体之间的缓慢反应（固-固反应），转变为在溶液中快速进行的反应（液-液反应）。
第二招：双盐联手，构筑界面“双保险”：仅仅反应快还不够，界面稳定同样关键。研究者在电解液中引入了二氟草酸硼酸锂和硝酸锂的双盐策略，能够在正负极表面形成一层坚固而稳定的保护层，有效抑制了副反应和“穿梭效应”。分子动力学模拟和光谱表征结果揭示该电解液具有独特的溶剂化结构，有助于形成稳定的正负极电解质界面层。
得益于上述设计，新型的碘化锂-氯化锂/石墨正极体系展现出了优异的电化学性能：在3.5 V和3.0 V展现了两个清晰、平稳的放电平台；在0.5 C的倍率下循环200次后，容量仍然能够保持稳定；更重要的是，展现出优异的倍率性能。
该研究提供了一种通用的电解液设计策略，有望为低成本、可持续储能技术的发展开辟新路径。
图文导读
图1. 无过渡金属的卤素基正极
图2. LiI-LiCl/石墨正极体系中可逆的ICl石墨层间嵌入。（a）充电过程中I-/Cl-氧化及ICl嵌入石墨层间的示意图；（b–d）不同电解液中的界面稳定性；（e–g）不同电解液中LiI-LiCl/石墨正极的恒流充放电曲线。
图3. 不同电解液的分子动力学（MD）模拟结果及优化后的电化学性能。（a–c）三种电解液的MD模拟快照；（d–f）对应上述电解液中的配位分析；（g）优化电解液（2 mol L-1 LiDFOB 1 mol L-1 LiNO3）中LiI-LiCl/石墨正极在0.5 C倍率下的循环性能。
通讯作者简介
徐吉健，香港城市大学化学系独立PI，LETS课题组长（https://jijianxu.com/），博士生导师。主要研究领域为能源化学，致力于电解液和电极材料的设计研究。
胡春，厦门大学副教授，博士生导师，独立PI，研究领域为贵金属材料合成化学，聚焦多组分体系的精准设计与调控，并探究其在电解水、燃料电池等领域的应用潜力。
文章信息
Zhaoheng Ruan, Hao Zhang, Huipeng Zeng, Baichuan Cui, Ruifan Lin, An Phan, Chun Hu, Jijian Xu. Electrolyte-enabled reversible ICl intercalation in graphite as transition metal-free cathodes. Science Bulletin, 2026; DOI: 10.1016/j.scib.2026.07.081
